焦宏飛，汲小川，張錦龍，程鑫彬，王占山
（同濟大學物理科學與工程學院精密光學工程技術(shù)研究所，先進微結(jié)構(gòu)材料教育部重點實驗室，上海市數(shù)字光學前沿科學研究基地，上海市全光譜高性能光學薄膜器件與應用專業(yè)技術(shù)服務平臺，上海200092）
摘要：高光譜性能光學薄膜是國家重大光學工程、光電子產(chǎn)業(yè)的基石。為了提高光學薄膜的光學性能并開發(fā)精確制備技術(shù)，現(xiàn)有研究主要圍繞設計理念、監(jiān)控技術(shù)和薄膜材料等方面展開。目前，薄膜技術(shù)已經(jīng)取得了長足進步，能實現(xiàn)高光譜性能光學薄膜的魯棒性設計，多種基于高光譜性能光學薄膜的精確制備技術(shù)相繼被提出。從薄膜設計、精確制備技術(shù)以及薄膜材料幾方面出發(fā)，本文對現(xiàn)代高光譜性能光學薄膜研究進行了回顧和討論，并對高性能光學薄膜潛在的挑戰(zhàn)和進一步研究方向進行了展望。
關(guān)鍵詞：光學薄膜及器件；魯棒性設計；光學監(jiān)控；薄膜制備；計算制造
高光譜性能光學薄膜技術(shù)是現(xiàn)代光學和光電子系統(tǒng)的基石?，F(xiàn)代大科學裝置的發(fā)展對光學薄膜器件的光譜性能提出了越來越高的要求，然而，這種光學薄膜的材料生長及加工難度極大、成本非常高。如用于引力波探測裝置的光學干涉鏡［1］、空間光學系統(tǒng)的高質(zhì)量薄膜［2］、用于激光聚變裝置、激光對抗系統(tǒng)中的薄膜器件［3］等。同時，在消費電子、光纖通信、生物醫(yī)學和激光制造等領(lǐng)域［45］，薄膜器件的制造效率是影響其成本、競爭力的重要因素。因此，現(xiàn)代光學薄膜制造技術(shù)面臨著超高性能、高效率的迫切需求。
近幾十年來，在重大光學工程、光學產(chǎn)業(yè)需求的牽引下，光學薄膜技術(shù)取得了長足的進步。在薄膜設計方面，基于20世紀50年代FlorinAbelès提出的薄膜光譜系數(shù)的矩陣計算方法［6］，人們提出了GradualEvolution［7-8］，F(xiàn)lip-FlopTechnique［9-10］，NeedleOptimization［11-13］，GeneticAlgorithms［14-16］等一系列薄膜設計算法。得益于現(xiàn)代薄膜設計方法和商業(yè)軟件［17-19］的發(fā)展，設計人員可以完成光譜性能要求苛刻的復雜膜系設計，因此找到全局最優(yōu)的解析解顯得不再那么迫切。然而，在設計階段考慮誤差敏感性，提高設計的魯棒性是一個不容忽視的問題［20-22］。一種普遍的魯棒性設計方法是通過在價值函數(shù)中增加懲罰項來降低誤差靈敏度［23］。隨著薄膜沉積過程研究的深入，在更全面的誤差因素上建立的計算制造實驗有望幫助設計者篩選出最佳的薄膜設計［24］。然而，如何有效進行極端性能光學薄膜的魯棒性設計，仍然是一個亟待解決的問題。
如果說光學薄膜的魯棒性設計是現(xiàn)代高性能光學薄膜制造技術(shù)的關(guān)鍵問題，那么薄膜厚度的精確制備則是生產(chǎn)高性能光學薄膜的核心問題。電子束蒸發(fā)［25-26］、離子束濺射［27-28］等沉積技術(shù)的發(fā)展使薄膜制造的穩(wěn)定性不斷提升，為制備高性能光學薄膜提供了技術(shù)保障。鍍膜生產(chǎn)中，石英晶振監(jiān)控被廣泛應用于各種沉積工藝［29］。在一些高能沉積工藝條件下，允許通過時間監(jiān)控薄膜厚度來制備色散薄膜［30］。然而，由于光學監(jiān)控對薄膜光學厚度的監(jiān)測精度更高［31-32］，光學監(jiān)控依然是研究熱點。單波長監(jiān)控方法與光學薄膜有著一樣悠久的歷史。目前，單波長監(jiān)控方式已經(jīng)衍生出各種不同的監(jiān)控策略，如極值點監(jiān)控、差值監(jiān)控、擺動值監(jiān)控等［33-34］。在制備多腔窄帶濾光薄膜時，單波長極值點監(jiān)控策略表現(xiàn)出極強的誤差自補償效應［35］。最新的研究表明，在使用其他單波長監(jiān)控策略制備非規(guī)整的光學薄膜時也存在誤差自補償效應［36］?，F(xiàn)代計算機處理數(shù)據(jù)能力的巨大提升以及光電二極管和CCD探測器的發(fā)展，為寬光譜監(jiān)控技術(shù)的應用開辟了新的道路。與單波長監(jiān)控相比，寬光譜監(jiān)控技術(shù)具有對測試數(shù)據(jù)隨機誤差靈敏度低的優(yōu)點［37］，同時由于其具有寬帶光譜反演分析的特性，國內(nèi)外多家研究所已經(jīng)開展了基于寬光譜監(jiān)控技術(shù)的薄膜制造策略的研究。寬光譜監(jiān)控中存在某種誤差自補償效應［38-39］，可減小監(jiān)控誤差對薄膜光譜性能的負面影響。在近30多年的研究中，人們逐漸認識到，光學薄膜生產(chǎn)中監(jiān)控策略的選擇很大程度上取決于薄膜的種類［40-41］。
總的來說，現(xiàn)代高光譜性能光學薄膜的精確制備技術(shù)面臨著光學薄膜的魯棒性設計和監(jiān)控策略的正確應用兩方面問題。當前，高性能光學薄膜的高效、確定性制備仍然是光學薄膜領(lǐng)域的難點問題和研究熱點。
本文回顧了光學薄膜這一領(lǐng)域的近期發(fā)展，首先介紹光學薄膜的魯棒性設計的發(fā)展，其次介紹基于高光譜性能光學薄膜精確監(jiān)控的確定性制造技術(shù)，然后將介紹混合膜領(lǐng)域以及rugate薄膜的相關(guān)生產(chǎn)，最后對高光譜性能光學薄膜鍍膜技術(shù)進行了總結(jié)和展望。
1高性能光學薄膜的設計
以目前的薄膜設計軟件和專業(yè)知識，當以光譜性能為唯一標準時，找到薄膜設計問題的解決方案是相對簡單的。然而，在設計階段找到更簡單且對制造誤差容忍度更高的設計方案則更具實際意義。制造誤差通常包括由沉積設備引起的隨機誤差、系統(tǒng)誤差、監(jiān)控誤差以及材料參數(shù)誤差等因素，因此，在設計階段考慮并降低誤差敏感性并非易事。
1.1光學薄膜的脫敏設計
解決光學薄膜的魯棒性問題最常見的做法是先以光譜性能要求生成設計，并檢查其誤差靈敏度。通常脫敏設計的簡單方法是，抑制設計中的超薄層、優(yōu)化材料、甚至逆轉(zhuǎn)設計，將敏感層放在最后。早期，加拿大國家研究院的Do?browolski提出一種在生成設計階段降低靈敏度的方法，即在評價函數(shù)中添加懲罰項［42］，表達式如下：
MF=MF0+α∑twi∂MF∂xi，
其中：MF0是不受擾動的評價函數(shù)，wi是表示結(jié)構(gòu)參數(shù)xi的預期誤差水平的權(quán)重，α是用于權(quán)衡光譜性能和誤差的可調(diào)常數(shù)（0<α<1）。應用此方法設計的增益平坦濾光薄膜降低了對隨機厚度誤差的靈敏度，制備該濾光片的成功率達到98%［43］。
2003年，Tikhonravov等在此基礎(chǔ)上提出一種變體［45］，將二階項添加到泰勒級數(shù)中，簡化后的二階表達式如下：
MF=MF0+a2∑t(wi∂MF∂xi)2.
此方法已經(jīng)在商業(yè)薄膜設計軟件中實現(xiàn)，并在2011年成功應用于色散薄膜的脫敏設計中［46］。
圖1（a）增益平坦濾光薄膜的魯棒性設計［44］；（b）色散薄膜的脫敏設計［45］
此外，光學薄膜的設計結(jié)構(gòu)與薄膜材料的選擇也會直接影響多層薄膜的制備過程及難易程度。當光線傾斜入射光學薄膜時不可避免地會產(chǎn)生偏振效應，即S偏振光與P偏振光特性產(chǎn)生分離，光學系統(tǒng)性能下降，因此需要通過光學薄膜的設計實現(xiàn)對偏振的調(diào)控。中國科學院上海技術(shù)物理研究所針對航天任務的應用，設計了多種偏振效應可調(diào)的分色鏡和增透膜。蔡清元等提出了一種基于介質(zhì)-金屬-介質(zhì)膜堆的消偏振濾光薄膜的簡單設計方法［46］。段微波等利用光在金屬膜中傳播的傍軸傾向特性，選用金屬銀和Ta2O5，SiO2作為光學薄膜的材料設計用于空間環(huán)境下量子通信的保偏反射膜［47］。基于金屬-介質(zhì)設計的光學薄膜對厚度誤差敏感性低，對膜厚控制要求低，然而金屬吸收率高，光譜效率低等問題限制它在強激光中的應用。因此，多層介質(zhì)薄膜成為應用于強激光環(huán)境下的最佳選擇。Baumeister使用駐波比技術(shù)來匹配反射帶，設計了一個45°的消偏振帶通濾波器，然而這種設計多達7種材料［48］，給制備帶來了困難。Thelen發(fā)現(xiàn)了另一種基于失諧F-P腔的新方法［49］。然而，這種濾光薄膜通常需要不規(guī)整的膜層結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高透過率，制作過程復雜繁瑣，同時由于薄膜結(jié)構(gòu)的低容差和高敏感性，受監(jiān)控誤差和誤差累積效應的影響，通帶效率會降低，不利于薄膜的高效制備。同濟大學焦宏飛等提出了一種消偏振長波通濾光薄膜的設計初始結(jié)構(gòu)，適當優(yōu)化薄膜結(jié)構(gòu)后降低了層厚度誤差對光譜特性的敏感度［50］。圖2所示為兩種設計結(jié)構(gòu)與沉積實驗的光譜曲線對比，實驗結(jié)果表明，所提出的消偏振設計結(jié)構(gòu)對誤差敏感性更低。
圖2新型消偏振結(jié)構(gòu)和基于F-P腔優(yōu)化結(jié)構(gòu)在45°入射的設計和制備光譜［50］
1.2基于監(jiān)控特性的魯棒性設計
在進行薄膜的魯棒性設計時，除了考慮沉積設備造成的隨機或系統(tǒng)誤差外，由薄膜生長檢測引起的厚度誤差也是不容忽視的重要因素。這種厚度誤差量級很大程度上取決于監(jiān)控方式以及薄膜種類。因此其模擬更復雜［51］，模擬中將沉積過程中的厚度誤差與監(jiān)測信號、沉積速率和擋板延遲等沉積參數(shù)關(guān)聯(lián)，由此模擬程序生成的設計比純數(shù)值結(jié)果更加可靠。早在1972年，Macleod等就提出了一種將設計與光學監(jiān)控模擬結(jié)合生成的魯棒性設計［52］。然而30年后，Tikhonravov等才給出關(guān)于這種魯棒性設計的物理解釋，并基于此提出一種波分復用濾光薄膜的自動化設計方法，再結(jié)合單波長拐點監(jiān)控策略能夠獲得十分穩(wěn)定的生產(chǎn)結(jié)果［53］。Trubetskov等提出通過適當約束如厚度、層數(shù)等條件，生成眾多可行的設計，隨后進行模擬沉積實驗，從中篩選出最佳設計［54］。人們將這一步驟稱為計算制造實驗［55-56］。該方法不僅有助于選擇最佳設計，而且為設計的工程反演和采用合適的膜厚監(jiān)控策略提供了重要信息。
1.3負濾光片的設計
負濾光片可選擇性地抑制波段，在較短波長和較長波長處具有良好的透過率。Bovard等提出連續(xù)調(diào)制折射率的方法設計負濾光片［57］，此方法可以實現(xiàn)優(yōu)異的光譜特性［58-59］。然而，梯度折射率濾光薄膜的實現(xiàn)和高效制備仍然是一個難題，無法普及［60］。采用兩種材料設計負濾光片是目前主流的方法，Thelen使用等效層概念開發(fā)了一種在抑制帶兩側(cè)具有相對平滑的高透過率區(qū)域的負濾光片設計方法［61］。Yong基于天線理論的類比，描述了一種改善透過率的窄帶負濾光片設計方法［62］。然而，受材料折射率的限制，兩種材料中有非常薄的層，很難精確制備，需要采用離子束濺射技術(shù)，這導致制備成本高，殘余應力大等問題。
同濟大學張錦龍等提出使用常規(guī)四分之一波膜堆的二次諧波的高反區(qū)域來設計負濾光片［63］，如圖3所示，通過變跡法調(diào)制厚度可以有效抑制通帶的旁瓣，使用這種方法設計的負濾光片膜層厚度適中，能夠在沉積過程中進行精確監(jiān)控。
圖3變跡法調(diào)制負濾光片的膜層結(jié)構(gòu)及設計光譜［63］
1.4抑制非均質(zhì)性半波孔的設計方法
除了鍍膜中可能產(chǎn)生的厚度誤差，材料參數(shù)的偏差也會嚴重影響薄膜的光譜特性。如電子束蒸發(fā)工藝制備的HfO2薄膜折射率具有非均質(zhì)性，導致短波通濾光片在二倍頻的導納發(fā)生顯著變化，破壞原有的匹配，產(chǎn)生半波孔現(xiàn)象［64］。一些研究指出，改變鍍膜沉積參數(shù)甚至沉積工藝有利于得到均勻薄膜［65-66］。然而，為了保證最佳的激光損傷特性，薄膜材料和沉積工藝參數(shù)無法改變。同濟大學焦宏飛等提出了兩種抑制半波孔影響的設計方法，一種是偏移中心波長法（見圖4（a）），即通過回避半波孔的辦法來設計膜系，這種設計方法相對直接，結(jié)構(gòu)簡單，缺點是透射帶寬較窄，且對沉積精度要求較高。另一種方法是通過導納補償法抑制半波孔（見圖4（b）），即將非均質(zhì)性為正（0.5LH0.5L）和非均質(zhì)性為負（HL）的兩種膜堆組合，合成后的新膜堆（0.5LH0.5LHL）在半波處與材料的非均質(zhì)性無關(guān)。
圖4（a）偏移中心波長法得到的倍頻分離膜；（b）導納補償法得到的倍頻分離膜［67］
2高性能光學薄膜的精確制備技術(shù)
薄膜厚度的精確制備是高效率生產(chǎn)高光譜性能光學薄膜的核心。隨著光學薄膜理論的發(fā)展，監(jiān)控方式也從早期的目視法進化為技術(shù)成熟的單波長監(jiān)控、寬光譜監(jiān)控等光學監(jiān)控技術(shù)。光學監(jiān)控中，不同的監(jiān)控技術(shù)和監(jiān)控策略會引入不同特性的厚度誤差。因此，了解各類監(jiān)控的優(yōu)缺點是選擇最佳生產(chǎn)策略的關(guān)鍵。
2.1單波長監(jiān)控
單波長監(jiān)控系統(tǒng)目前廣泛配備于各類真空鍍膜設備中，單波長監(jiān)控策略也衍生出極值監(jiān)控策略、差值監(jiān)控策略和擺動值監(jiān)控策略等［68］。直接單波長拐點監(jiān)控策略的一大優(yōu)點是在制備由1/4波長厚度或其厚度整數(shù)倍組成的窄帶濾光薄膜時表現(xiàn)出極強的誤差自補償效應。因此，這一監(jiān)控技術(shù)被廣泛應用于波分復用中濾光片的大量生產(chǎn)中［35］。Tikhonravov等為這種誤差自補償效應提供了一種物理解釋［53］，但這種監(jiān)控策略在制備非1/4監(jiān)控波長光學厚度的多層薄膜時沒有明顯的優(yōu)勢。因此，非規(guī)整的多層薄膜通常采用單波長擺動值監(jiān)控策略。李正中等提出了一種選擇敏感監(jiān)控波長的方法，可以對確定的光學薄膜設計生成監(jiān)控波長序列，這種監(jiān)控策略可以有效削弱監(jiān)控誤差對光學特性的負面影響［69］。張錦龍等在間接單波長監(jiān)控制備高性能薄膜的研制中，通過設計-制造-反演分析的制造流程，獲得了制造過程中薄膜誤差的演化規(guī)律，進而改進單波長監(jiān)控序列，成功制備了具有數(shù)十層結(jié)構(gòu)的高性能光學薄膜［70］，如圖5所示。
間接單波長監(jiān)控一個明顯的缺點是必須要抓取準確的Tooling值以重新計算薄膜厚度。直接單波長監(jiān)控則可以避免這類問題，但是其缺點是層厚度誤差會隨著監(jiān)控層數(shù)的增加而累積，即誤差累積效應［71］。Zöller等提出一種結(jié)合間接和直接監(jiān)控優(yōu)點的綜合監(jiān)控方式，將原固定的直接監(jiān)控片改進成監(jiān)控芯片切換器，這種切換器一次可安裝4個監(jiān)控片，從而抑止誤差累積效應的發(fā)展［72］。另一項研究表明，采用非拐點監(jiān)控策略制備非規(guī)整多層薄膜時存在誤差自補償效應，通過短波通濾光薄膜的計算制造實驗證明，擺動值監(jiān)控策略比電平監(jiān)控策略的誤差自補償效應更強［73］。
圖5（a）修正Tooling值后制備光譜與理論高度吻合；（b）由逆向工程反演確定低折射率層的相對誤差［70］
2.2寬光譜監(jiān)控
沉積過程中監(jiān)測生長薄膜的光譜透過率的技術(shù)發(fā)展可以追溯到20世紀60年代初，Vidal等［74］將半自動單色儀與沉積設備耦合，對置于夾具中心的基板的光譜特性進行重復測試，但當時計算機性能較低，只能分析測試光譜的部分數(shù)據(jù)點。隨著計算機的發(fā)展，1994年Tilsch等［75］首次將光譜測試應用在離子束濺射系統(tǒng)中。由于緊湊型分光光度計和高速CCD相機的發(fā)展，在線寬光譜監(jiān)控系統(tǒng)已經(jīng)集成到先進的鍍膜設備中［76］。圖6為配有直接寬光譜監(jiān)控系統(tǒng)的離子束濺射設備示意圖。
圖6配有直接寬光譜監(jiān)控系統(tǒng)的離子束濺射設備示意圖
近年來，寬光譜監(jiān)控技術(shù)成為研究熱點，主要原因是寬光譜監(jiān)控很好地解決了非規(guī)整膜系的監(jiān)控難題［77-78］。與單波長監(jiān)控相比，寬光譜監(jiān)控具有對測量數(shù)據(jù)隨機誤差靈敏度低的優(yōu)點［79］。除此之外，直接寬光譜監(jiān)控還存在兩個重要特征，一種是厚度誤差隨層數(shù)的增加而累積［80］，在對一種40層短波通濾光片的模擬沉積中發(fā)現(xiàn)，隨著膜層數(shù)的增加，厚度誤差水平逐漸升高，后面層的相對厚度誤差是前幾層的近10倍［68］。另一種重要的特征是厚度誤差的相關(guān)性，先前層的監(jiān)控誤差會影響監(jiān)控信號，導致當前層的誤差依賴于先前層的誤差，厚度誤差相關(guān)性的積極作用是產(chǎn)生厚度誤差自補償效應［81］。Pelletier等在對非規(guī)整的多層膜進行計算制造時首次發(fā)現(xiàn)寬光譜監(jiān)控中誤差的自補償效應［82］。2017年，Zhupanov等證明寬光譜監(jiān)控中存在極強的誤差自補償效應［83］。由ZrO2和SiO2兩種材料設計一種布儒斯特角偏振濾光薄膜，由于ZrO2薄膜的折射率存在不穩(wěn)定性，因此ZrO2薄膜折射率的變化也會引起較大的厚度誤差。實驗結(jié)果顯示，厚度誤差隨著沉積誤差數(shù)量的增加，可以清晰地觀察到誤差累積效應，部分膜層的相對厚度誤差高達16%，如此大的厚度誤差會導致光譜性能完全失效。然而，由于監(jiān)控過程將層厚度誤差關(guān)聯(lián)在一起，從而提供了非常強的誤差自補償效應，最終成功制備了偏振片。
后續(xù)研究指出，不同類型的光學薄膜都可能存在誤差自補償效應［84］。這種效應不僅取決于光學薄膜的類型，而且取決于光學薄膜設計的具體選擇。因此，對光譜特性接近的薄膜設計，進行預生產(chǎn)分析，選擇最合適寬光譜監(jiān)控策略，以提升復雜的光學薄膜制備成功率。莫斯科國立大學計算研究中心認識到由光學監(jiān)控引起的各膜層厚度誤差之間存在相關(guān)性，厚度誤差相關(guān)性可能是引起誤差自補償效應的直接原因［85］，并提出了一種評估厚度誤差相關(guān)性強度的方法［86］。
圖7（a）偏振片生產(chǎn)過程中的厚度誤差；（b）此誤差下S和P偏振光的透過率曲線（實線），沒有厚度誤差的S和P偏振光的透過率曲線（虛線）；5種厚度誤差誤差不相關(guān)且平均誤差與a相同的設計；（c）S偏振光的透過率曲線；（d）P偏振光的透過率曲線［83］
同濟大學團隊則通過計算制造與真實沉積實驗，驗證了基于諧振腔結(jié)構(gòu)的超陡度二向色鏡在直接寬光譜監(jiān)控條件下具有較強的誤差自補償效應。如圖8所示，采用直接寬光譜監(jiān)控制備的高敏感性超陡度二向色鏡的設計細節(jié)、模擬和測試結(jié)果，最終制得陡度為8nm，透過效率為95.01%，反射效率為95.52%的超陡度二向色鏡。除此之外，我們通過厚度誤差相關(guān)與非相關(guān)沉積實驗比較，證明了厚度誤差相關(guān)性在誤差自補償效應中的積極作用［87］，如圖9所示。
圖8（a）超陡度二向色鏡的設計；（b）膜層敏感性分析；（c）基于模擬計算預測誤差自補償效應強度；（d）寬光譜監(jiān)控制備二向色鏡的理論和實際結(jié)果對比［87］
圖9（a）沉積膜層的層厚度相對誤差（RUN1厚度誤差相關(guān)，RUN2厚度誤差非相關(guān)）；（b）厚度誤差相關(guān)沉積實驗結(jié)果；（c）厚度誤差非相關(guān)沉積實驗結(jié)果
2.3其他監(jiān)控方式
光學薄膜的光譜性能要求越來越高，傳統(tǒng)的光學監(jiān)控方式已無法成為現(xiàn)代光學薄膜最有效的監(jiān)控手段。例如，色散鏡是超快激光系統(tǒng)中控制色散的關(guān)鍵元件，其色散帶寬和調(diào)控能力都被嚴格要求。傳統(tǒng)的光學監(jiān)控方式僅能通過記錄的透過率/反射率信息優(yōu)化膜層的光學參數(shù)或厚度，無法提供足夠的自由度來完全補償GDD中發(fā)生的偏差。德國漢諾威激光中心將邁克爾遜干涉儀與IBS鍍膜設備相結(jié)合，實現(xiàn)了在沉積過程中對光學薄膜的群延遲色散進行原位測量［88］。圖10為相位測試系統(tǒng)的示意圖。
圖10相位測試系統(tǒng)的示意圖［88］
除此之外，混合監(jiān)控策略是制備高光譜性能光學薄膜的重要手段。在制備復雜的多層膜時，部分膜層采用光學監(jiān)控，其他層的沉積則使用非光學監(jiān)控方式進行，通常包括石英晶振監(jiān)控或者時間監(jiān)控。德國MaxPlank研究所在磁控濺射方面的研究表明，采用時間監(jiān)控方式在制備應用于超短脈沖激光器的色散薄膜方面具有突出的可靠性［89］。中國科學院上海技術(shù)物理研究所采用單波長與時間監(jiān)控混合模式，成功研制出應用于空間儀器，效率在70%左右的亞納米帶寬的光學薄膜器件［90］。
同濟大學團隊系統(tǒng)研究了石英監(jiān)控誤差的來源，明確系統(tǒng)誤差是造成薄膜光學性能下降的主要原因，并通過修正系統(tǒng)誤差實現(xiàn)了超寬帶增透薄膜制造［91］。隨后，我們應用雙離子束濺射技術(shù)，采用寬光譜監(jiān)控與時間監(jiān)控策略，成功制備兩種折射率材料光學厚度比接近10∶1，超薄層為15nm的四通道負濾光薄膜。還結(jié)合單波長監(jiān)控與時間監(jiān)控，實現(xiàn)了寬帶截止的窄帶濾光片的精確制備。值得一提的是，通過對行星系統(tǒng)掩膜板的高精度修正，210mm口徑內(nèi)的薄膜均勻性可控制在0.1%以內(nèi)。
圖11（a）應用石英晶振監(jiān)控技術(shù)制備寬帶增透薄膜［91］；（b）應用混合監(jiān)控模式成功制備四通道負濾光片；（c）210mm大口徑窄帶濾光元件；（d）寬帶外截止的超窄帶帶濾光片（210mm口徑內(nèi)中心波長偏差小于0.1%）
3混合膜及rugate薄膜制備技術(shù)
由一系列具有恒定光學性質(zhì)的離散層組成的層結(jié)構(gòu)，只能代表一種特殊的光學薄膜。因此，光學薄膜可以理解為折射率在深度上任意連續(xù)變化的結(jié)構(gòu)。基于此，可以實現(xiàn)一種理想的抗反射薄膜結(jié)構(gòu)，其折射率從基板不斷下降到環(huán)境的折射率。漸變性設計除了可以實現(xiàn)優(yōu)異的光譜性能外，在溫度和激光穩(wěn)定性方面更具優(yōu)勢［92］。這類具有連續(xù)變化折射率的光學薄膜被稱為Rugate薄膜。
3.1混合膜的制備
針對Rugate薄膜，科研人員對已有的光學薄膜制備技術(shù)開展了大量的研究，以確定合適的生產(chǎn)策略。漸變折射率的技術(shù)實現(xiàn)，通常采用共沉積兩種材料混合膜或兩種反應氣體組分的工藝。日本NTT應用電子實驗室將兩種反應氣體的混合，利用濺射技術(shù)制備了具有確定X組分的（SiO2）X（Si3N4）1-X混合膜，并將其成功應用于減反射薄膜的制備中［93］。德國漢諾威激光中心應用兩個獨立的電子束蒸發(fā)源，實現(xiàn)了對兩種材料沉積速率的獨立控制，大大提升了材料混合比例的可控性［92］。此外，離子束共濺射技術(shù)也應用于混合膜和Rugate薄膜的生產(chǎn)中［94］。圖12給出了共濺射和共蒸發(fā)工藝制備混合膜示意圖。
圖12離子束共濺射［94］及電子束共蒸發(fā)工藝制備混合膜示意圖
現(xiàn)有研究表明，利用共蒸發(fā)、共濺射等制備工藝在折射率薄膜中摻雜非晶、低吸收、寬帶隙的低折射率材料形成混合膜，不僅可以有效抑制薄膜結(jié)晶，降低薄膜的吸收，還可以拓寬薄膜的能帶隙，提高薄膜的本征損傷閾值［95-96］。Tokas［97］等報道了EB-Hf1-xSixO2混合膜在不同SiO2組分下的形態(tài)演變規(guī)律，認為Hf1-xSixO2混合膜不僅可以抑制薄膜的結(jié)晶，優(yōu)化薄膜的微觀結(jié)構(gòu)，從而有效降低紫外反射薄膜的散射損耗，還可以拓寬薄膜的能帶隙。Jensen［98］等通過實驗證明IBSHf1-xSixO2混合膜可以有效降低HfO2薄膜吸收，提升薄膜在納秒和飛秒脈沖作用下的激光損傷閾值。Lappschies等通過比較納米層與共濺射層制備的厚度一致的單層膜，證明共濺射制備的三元氧化物的帶隙向UV區(qū)偏移了近20nm，如圖13所示。這種帶隙向短波偏移的特性為提高紫外光譜范圍高功率激光薄膜的研制開辟了道路［99］。
圖13由TiO2和SiO2制備的納米層與共濺射層的透射光譜與純TiO2薄膜的消光系數(shù)比較［99］
同濟大學團隊系統(tǒng)地研究了SiO2摻雜含量和退火溫度對Hf1-xSixO2混合膜的微觀結(jié)構(gòu)特性的影響［100］，在共蒸發(fā)工藝實現(xiàn)了對SiO2摻雜比例的精確控制。圖14展示了一系列不同SiO2組分Hf1-xSixO2混合膜的光學參數(shù)。此外，同濟大學還建立了Hf1-xSixO2薄膜表面形貌、表面粗糙度以及薄膜散射損耗之間的耦合關(guān)系，明確了薄膜結(jié)構(gòu)缺陷、化學計量比失調(diào)缺陷與薄膜吸收之間的聯(lián)系，成功制備了低吸收、低散射損耗和高光譜效率的高性能反射薄膜。
圖14采用Optilayer擬合得到的不同SiO2組分Hf1-xSixO2混合膜的折射率［100］及消光系數(shù)
3.2 Rugate濾光薄膜
基于混合膜制備工藝的研究基礎(chǔ)，迄今為止已經(jīng)形成幾種有效的沉積方法來制備梯度折射率層。俄勒岡州立大學團隊采用等離子體增強化學氣相沉積方法，以SiH4，N2和N2O為反應氣體制備了折射率從1.48~2.05呈正弦變化的ru?gate濾光薄膜［101］。Tang等提出用兩級高速反應濺射法制備由TaxSiyOz非均質(zhì)薄膜組成的rugate濾光薄膜，最終制備的負rugate濾光薄膜具有低吸收和非晶性質(zhì)，并且光譜特性優(yōu)良，如圖15所示［102］。
圖15兩級高速反應濺射法制備的窄帶負Rugate濾光片的光譜特性［102］
德國漢諾威激光中心將離子束共濺射技術(shù)與寬光譜監(jiān)控技術(shù)完美結(jié)合，對混合材料厚度進行精確控制，Rugate薄膜的理論光譜與制備結(jié)果具有良好的一致性。圖16為中心波長為800nm，帶寬40nm，0~55°的全向抗反射薄膜。
圖16測試與設計的159層全向抗反射薄膜光譜及全向抗反射薄膜800nm處的角譜［94］
同濟大學團隊提出了一種改進的傅里葉變換合成方法，該方法首先固定有效控制折射率范圍的二次Q位相，通過迭代法改變光譜函數(shù)，提高了傅里葉變換設計方法的通用性，保證了設計結(jié)果的準確性和可制備性［103］。圖17展示了在限制折射率的條件下，經(jīng)過170次迭代理想光譜與合成光譜之間基本重合。
圖17類屋反射器的折射率分布和反射光譜［103］
此外，同濟大學團隊提出通過傾斜沉積控制薄膜孔隙率，從而生長出具有正弦波折射率特征的Rugate薄膜的工藝［104］。圖18展示了利用傾斜沉積技術(shù)實現(xiàn)多阻帶濾光薄膜的設計，這種方法的優(yōu)勢是僅需要單一材料就可以實現(xiàn)多阻帶濾光薄膜制備，不過傾斜薄膜的控制精度有待進一步提升。
圖18多阻帶Rugate薄膜的設計和透射光譜［104］
4結(jié)論與展望
高性能光學薄膜的高效、確定性制備一直是光學薄膜領(lǐng)域的難點問題和研究熱點。近幾十年來，在重大光學工程、光學產(chǎn)業(yè)需求的牽引下，無論是高性能光學薄膜的設計理念還是復雜薄膜結(jié)構(gòu)的精確制備技術(shù)都取得了長足的進步和發(fā)展。本文回顧了用于高性能光學薄膜的魯棒性設計方法，對制造誤差的脫敏性設計是一個具有實際意義的重要課題。早期，薄膜脫敏性設計是通過添加懲罰項來約束薄膜光學性能對隨機誤差的靈敏度，然而這種設計缺少對沉積過程中誤差因素的考慮。目前，考慮真實沉積誤差（監(jiān)控誤差、速率波動、擋板延遲等其他相關(guān)參數(shù)）對目標光譜性能影響的優(yōu)化設計已經(jīng)實現(xiàn)。
高性能光學薄膜的精確制備離不開光學監(jiān)控的發(fā)展，到目前為止，各種各樣的光學監(jiān)控策略被提出，然而沒有一種通用的策略可以在所有情況下提供精確的厚度監(jiān)控。本文介紹了監(jiān)控策略的優(yōu)缺點，可以幫助做出正確的選擇，對于某些類型的光學薄膜，監(jiān)控策略的選擇與光學薄膜的設計相關(guān)，例如多腔窄帶濾光薄膜?；诖死砟睿嬎阒圃鞂嶒炘诂F(xiàn)代光學薄膜生產(chǎn)中發(fā)揮著越來越重要的作用。計算制造實驗能夠反映出誤差累積、厚度誤差相關(guān)性、誤差自補償?shù)纫幌盗行畔ⅲ@些信息不僅有利于薄膜魯棒性設計，而且為定制合適的膜厚監(jiān)控策略提供了重要參考，最大限度地減少研發(fā)和迭代的時間。
折射率隨深度任意連續(xù)變化的Rugate薄膜的制備是另一挑戰(zhàn)。混合膜作為一種折射率可控的特殊材料，可以用于制備Rugate薄膜，為光學薄膜的設計提供了新的自由度。在離子束共濺射工藝基礎(chǔ)上，我們成功將寬光譜監(jiān)控應用于rugate薄膜的制備。
在未來，薄膜設計和監(jiān)控方式的協(xié)同優(yōu)化會成為高光譜性能薄膜的基礎(chǔ)，光學監(jiān)控策略和數(shù)據(jù)分析算法的進步將實現(xiàn)更高精度薄膜的監(jiān)控，納米復合材料、微結(jié)構(gòu)材料等新型薄膜材料生長技術(shù)也會推動高光譜性能薄膜的發(fā)展。
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